Um die Rolle zu recherchieren, kaufte Margot Robbie einen Stapel DC Comics mit Harley Quinn in der Hauptrolle, in der Hoffnung, einen guten Eindruck von den literarischen Ursprüngen der Figur zu bekommen. Die Schauspielerin hatte nicht die Absicht, sie alle zu lesen, aber am Ende tauchte sie tief in Harley ein, in der Hoffnung, die Antwort auf eine Frage zu finden, die ihr Kopfzerbrechen bereitete. Nämlich: Was sah Harley Quinn im Joker? Schließlich war er ein Verrückter und ein Mörder. Die Version des Jokers in „Suicide Squad“ war besonders unausgeglichen und wirkte wie ein New-Money-Club-Gör, eine Abwechslung zum mörderischen Anarchisten mit Zirkusfetisch, den das Publikum gewohnt war. Warum sollte ein ausgebildeter Psychiater alles aufgeben und ein gewalttätiger Clown werden … nur für einen Mann? Robbie sagte:
„Ich habe einfach nicht verstanden, wie sie so ein knallharter Typ sein konnte und dann wegen eines Typen in die Brüche geht. Das fand ich wirklich frustrierend.“ […] Die Fans scheinen das an ihr wirklich zu lieben, dass sie einem Mann, der sie schlecht behandelt, diese völlige Hingabe entgegenbringt.
Es war Robbies Schauspieltrainer Jean-Louis Rodrigue, der ihr vorschlug, sich mit der Co-Abhängigkeit zu befassen, damit die Dinge zusammenpassen. Rodrigue empfahl Robbie, Sam Shepards Stück „Fool for Love“ aus dem Jahr 1983 zu lesen, um einen Einblick zu bekommen. „Fool for Love“ spielt in einem Motelzimmer in der Mojave-Wüste, in dem sich eine Figur namens May vor einem missbräuchlichen Freund namens Eddie versteckt. Eddie spürt sie auf und versucht sie zu überzeugen, zu ihm zurückzukehren. Sie hassen einander, scheinen aber auch seltsam miteinander verbunden zu sein. Später stellt sich heraus, dass Eddie und May, ohne dass sie es wissen, Halbgeschwister sind.
Schmerz, Missbrauch, Co-Abhängigkeit. Für Robbie begann sich alles zu fügen. Harley war eine tragische Figur.