Hackman ist ein weiterer hochgelobter Schauspieler, der in „Bonnie und Clyde“ eine entscheidende Rolle spielte. Als Clydes älterer Bruder Buck verwandelt Hackman den haarsträubenden Raubüberfallplan in eine Familienangelegenheit, und sein Tod später im Film zeigt sowohl den Zuschauern als auch den Titelfiguren, dass das Ende des Weges nahe ist. Hackman war bereits vor „Bonnie und Clyde“ als Schauspieler tätig, doch der Film brachte ihm einen Oscar als Bester Nebendarsteller ein, und nur wenige Jahre später gewann er den Preis als Bester Hauptdarsteller für seine Rolle in dem William-Friedkin-Thriller „The French Connection“. “
Zu den weiteren herausragenden Werken von Hackman gehören der Hasskriminalitätsthriller „Mississippi Burning“ aus dem Jahr 1988, der Western „Unforgiven“ aus dem Jahr 1992 und Wes Andersons beliebter Film „The Royal Tenenbaums“, in dem Hackman den exzentrischen Familienpatriarchen Royal Tenenbaum spielt. Hackman hat im Laufe der Jahre auch einige unbeschwertere Rollen übernommen, so die Rolle eines Blinden in „Der junge Frankenstein“, eines verklemmten republikanischen Senators in „Der Vogelkäfig“ und mehr. Eine seiner bekanntesten Rollen ist die des Lex Luthor im Film „Superman“ von 1978.
Im Jahr 2004 sagte Hackman, er habe sich so gut wie von der Schauspielerei zurückgezogen und sei seitdem nur noch als Dokumentarfilmerzähler tätig. Der Künstler hat jedoch seine Karriere als Schriftsteller fortgesetzt und drei historische Romane veröffentlicht, Tendenz steigend. Er scheint auch aktiv zu bleiben und das Sein überlebt zu haben 2012 beim Radfahren von einem Auto angefahren. Im Jahr 2021 gab Hackman ein seltenes Interview Die New York Post Zum Gedenken an den 50. Jahrestag von „The French Connection“ schrieb er: „[I] Ich habe den Film seit der Erstvorführung vor 50 Jahren in einem dunklen, winzigen Vorführraum in einer Postproduktionsfirma nicht mehr gesehen.